国际能源领域专家汇聚大连探讨“多能互补,融合发展”(新华网2018-08-29)
调控边缘缺陷优化多孔碳纳米片储钾性能
时间:2021年06月25日 18:19    栏目:科技动态    浏览次数:

锂离子电池具有较高的能量密度和功率密度,广泛应用于电动汽车、便携式电子设备等领域。然而,锂资源相对较少且分布不均,人们迫切需要寻求高效、低成本的可替代储能器件。钾(K)储量丰富且具有和锂相类似的氧化还原电位,因此关于钾离子电池(PIBs)的研究逐渐引起了研究者们的关注。然而,目前广泛研究的负极材料,如碳基材料,理论容量较高,但其在实际应用时的可逆容量及循环性能都不尽如人意。这主要是由于钾离子比锂离子具有更大的半径,使得电极材料在循环过程中有着更大的体积膨胀,容易造成结构坍塌,从而导致容量的衰减。

近期,中国科大余彦教授与广东工业大学芮先宏教授等人合作,设计并制备了一种富含边缘缺陷的碳纳米片电极材料(记为FNCS),从而显著提高多孔碳材料的储钾性能。通过X射线衍射、电子顺磁共振和拉曼光谱研究表明F掺杂能够有效促进碳材料边缘缺陷的形成。同时,利用非原位拉曼和第一性原理计算及探究了FNCS电极材料的储钾机制。相关结果发表在ACS nano(DOI: 10.1021/acsnano.1c02275)上。通过调节F掺杂量与N的比例,从而有效提高碳基材料的储钾性能。在100 mAg-1的小电流密度下,循环100圈后,FNCS比容量仍可以高达455 mAhg-1。即使在5 A g-1的大电流密度下循环4000圈后,其仍然保持131 mAh g-1的可逆比容量。通过密度泛函理论(DFT)和态密度(DOS)计算结果表明,在碳材料结构中引入电负性强F原子,显著改变碳原子附近的电荷分布,使得边缘N更加容易形成,与之同时,F主要是以C-F键的形成存在碳材料边缘位置。从而在结构中引入更多的边缘缺陷和活性位点,从而促进钾离子的吸收效应。另外,当与普鲁士蓝正极材料配合使用时,全电池表现出高的可逆容量(0.2 A g1时可达516 mAh g1)和优异的长循环寿命(在1 Ag1时可循环500次,其比容量仍可以保持128 mAh g1)。该设计策略可以推广到其他高性能储能电极材料的设计,如镁离子电池、超级电容器、电催化等。

该项研究得到了国家自然科学基金委、科技部、中国科学院洁净能源创新研究院合作基金和广东自然科学杰出青年学者基金的支持。(文/图 中国科大)

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