近日，大连化物所理论催化创新特区研究组（05T8组）肖建平研究员团队与电子科技大学夏川教授团队、中国科学技术大学曾杰教授团队合作在二氧化碳（CO₂）转化研究中取得新进展，研发出铅单原子合金化的铜基催化剂（Pb₁Cu），实现了CO₂高活性、高选择性还原制备甲酸盐，并探究了该过程的理论机理。

　　利用可再生能源进行CO₂电还原是实现“双碳”目标的重要手段之一。甲酸是一种能量载体，也可作为燃料电池的液体燃料，通过CO₂电还原制备甲酸是其资源化利用的重要研究方向。研究中，夏川团队和曾杰团队通过制备铅单原子合金化的铜基催化剂Pb₁Cu，在实现CO₂高效电还原制备甲酸盐的同时，保证了该铜基催化剂的高选择性和稳定性。肖建平团队进一步确定了Pb₁Cu的催化机理及活性位点，揭示了Pb₁Cu的高催化活性和高选择性的根本原因。

　　肖建平团队建立了“双通道”二维反应相图，用于模拟CO₂还原在不同催化剂表面的活性趋势变化。研究发现，不同于传统单一催化反应通道所建立的活性趋势，CO₂电还原制备甲酸盐过程中存在羧酸根（COOH*）机理和甲酸根（HCOO*）机理，形成催化反应的“双通道”。因此，CO₂电还原制备甲酸盐过程的活性趋势体现了双活性顶点的性质。通过反应相图活性趋势的研究，肖建平团队证明，CO₂电还原制备甲酸盐反应中，Pb₁Cu催化剂主要符合HCOO*机理，这说明更优的HCOO*吸附能是Pb₁Cu催化剂表现出高CO₂电还原活性的原因。此外，铜位点也被验证是Pb₁Cu催化CO₂电还原制备甲酸盐的活性位点。该研究为设计高活性和特定选择性电催化材料提供了新思路。

　　相关研究以“Copper-catalysed Exclusive CO₂ to Pure Formic Acid Conversion via Single-atom Alloying”为题，于近日发表在《自然-纳米技术》（Nature Nanotechnology）上。该工作的第一作者是中科大博士后郑婷婷，中科大博士研究生刘春晓，大连化物所05T8组助理研究员郭辰曦。上述工作得到中科院洁净能源创新研究院合作基金、国家自然基金委、中科院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等项目的支持。（文/图 郭辰曦）

　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41565-021-00974-5