来源：《中国科学报》

　　发布时间：2020-06-04

　　■本报记者 崔雪芹 刘万生

　　随着微观粒子各种量子现象研究的不断开展，量子力学的大厦逐渐搭建起来。同时，与之相关的化学反应动力学过程中的量子力学现象，经历几十年的研究更显具体。

　　近日，《科学》在线发表中科院大连化学物理研究所（以下简称大连化物所）分子反应动力学国家重点实验室（以下简称实验室）杨学明和张东辉两位院士团队最新研究成果。他们在对“最简单”的化学反应氢原子加氢分子的同位素反应的研究中，发现了一种不常见的量子干涉效应，并且利用这一量子干涉效应首次揭示了化学反应中远低于锥形交叉点的几何相位效应。

　　“该研究再次揭示了化学反应的途径是复杂而有趣的。尽管这一自然界中最简单的反应体系已经被研究得相当透彻，但仍然存在着科学家们以前完全认识不到的奇特化学反应机理。同时，量子干涉效应的发现也揭示了原子分子因碰撞而发生化学反应过程的量子特性。”杨学明告诉《中国科学报》。

　　“这有助于更加深入地理解化学反应过程，丰富对化学反应的认识。” 论文作者之一、大连化物所研究员孙志刚说。

　　因为 “测量”而精确

　　如果从钻木取火算起，人类利用化学反应已有极长历史。关于化学反应的知识，早已成为现代文明的重要基石。然而迄今为止，人类对化学反应的理解仍是粗浅的。在很多人眼中，化学仍然是一门半经验的科学。

　　这种情况正在发生变化。正如实验室新完成的这项工作，科学家们通过结合实验，努力发展准确模拟和预测化学反应的方法，使化学研究日益变得精确和细致。

　　研究团队通过不断改进交叉分子束实验装置，极大地提高了实验分辨率，在量子态和散射角同时分辨的水平上对化学反应的产物进行测量，最终在反应中成功捕捉了量子干涉现象的蛛丝马迹。

　　“我们研究的目的，是理解化学反应到底怎么发生，从而发展出准确模拟和预测化学反应的方法。也许有一天，当人们提起化学，脑海里浮现的不再是试管烧杯；当人们想了解某个化学反应，他会拿起键盘，往计算机中输入分子式，计算机会告诉他具体的化学反应过程。”论文作者之一、大连化物所研究员肖春雷说。

　　化学反应的“量子性过程”

　　化学反应的发生，本质上是微观粒子的碰撞，并伴随化学键的断裂和生成。因此在化学反应中，量子现象是普遍存在的。但是，想要准确理解这些量子现象产生的根源非常困难，因为量子现象很容易被掩盖，而且实验也难以精确分辨这些量子现象的特征。

　　“解决复杂问题经常从简单模型入手。在自然界所有化学反应中，氢原子加氢分子及其同位素的反应是最简单的。该体系只涉及三个电子，因此能够精确计算出这三个电子在不同构型时的相互作用力。”孙志刚说，在此基础上，通过求解薛定谔方程，就能够实现分子反应动力学过程的计算机模拟，从而在微观层面上深入理解化学反应过程。

　　基于前期的研究，孙志刚和博士生赵海林通过理论模拟发现，在特定散射角度上，H+HD反应生成的产物氢分子的多少会随碰撞能而呈现特别规律的振荡。类似的振荡现象在不少反应的理论计算结果中出现过，但是那些振荡都没有像H+HD反应这么有规律。

　　捕捉反应中的“蛛丝马迹”

　　针对这个振荡现象，大连化物所开展了理论结合实验的详细研究。“该研究在理论上，进一步发展了量子反应散射理论，创造性地发展了利用拓扑学原理来分析化学反应发生途径的方法。实验上，通过改进的交叉分子束装置，实现了在较高碰撞能处对后向散射信号的精确测量。”肖春雷说。

　　拓扑学分析表明，这些后向散射的振荡实际上是由两条反应途径的干涉造成的。这两条反应途径对于后向散射均有显著贡献，但它们各自的幅度随着碰撞能变化并无显著变化，呈现出一条比较光滑的曲线。而它们的相位随着碰撞能变化，一个呈线性增加，另外一个呈线性减小，因此，相互干涉的结果就呈现出强烈的有规律的振荡现象。

　　研究人员进一步采用经典轨线理论进行分析，结果表明，其中一条反应途径对应于我们所熟知的直接反应过程： H碰撞后直接“拐”走了HD中的H原子；而另外一条反应途径对应于一条被称为“漫游机理”的反应过程：H与HD开始碰撞，“漫游”之后插入到了HD中间，才把HD中的H原子“拐”走。这是一种非常奇特的反应通道。

　　“这两条不同类型的反应途径所产生的氢分子，在特定的散射角度汇合并产生干涉，导致反应产物氢分子产生了有规律的振荡。”孙志刚表示。尤其有趣的是，在所研究的碰撞能范围，通过漫游插入机理而发生的反应只占全部反应的0.3%。而如此微弱的反应通道却能够与主要反应通道之间呈现清晰而奇特的量子干涉效应。

　　相关论文信息：https://doi.org/10.1126/science.abb1564

　　以下是该媒体报道地址：http://news.sciencenet.cn/sbhtmlnews/2020/6/355615.shtm